2.實驗部分

2.1.化學制品

 區域正聚（3-己基噻吩-2,5-二酰基）（P3HT，CAS 156074-98-5，純度為99.995%）和區域正聚（3-癸基噻吩-2,5-二酰基）（P3DT，CAS 110851-65-5，純度為99.995%）由Sigma Aldrich訂購并按收貨時使用。多壁碳納米管（MWCNT；外徑15–35 nm，長度≥10μm）從Nanothinx S.A.（希臘里約熱內盧）購買。聚（丙烯酸）（PAA，25%溶于水，CAS 9003-01-4）從Chemie Brunschwig訂購。乙醇（99.9%）和氯仿（99.2%）從VWR Prolabo Chemicals訂購。PDMS（Sylgard 186，MED-4086）和PDMS溶劑（OS-2）從道康寧（密歇根州奧本）訂購。

2.2.LS法制備DEA電極

2.2.1.聚噻吩（PT）溶液

 PT（P3DT或P3HT）溶液（0.167g/L）在氯仿-乙醇9:1 v/v中制備，然后超聲處理30分鐘

2.2.2.多壁碳納米管/鉑混合溶液

 將PT溶解在氯仿溶液（0.167 g/L）中，然后超聲處理30 min。將多壁碳納米管分散在乙醇（20 g/L）中，然后超聲處理1 h。將兩種溶液以9（氯仿）/1（乙醇）的體積分數混合，然后超聲處理5 h，然后在3000 rpm下離心15 min。收集上清液并進行兩次額外的離心，每次離心15分鐘。根據光學顯微鏡圖像和補充數據（第1節，圖S1和表S1）中概述的LS轉移復合MWCNT/PT單層的表面電阻值，對該工藝進行了優化。

2.2.3.單層電極制作

 單分子膜在KIBRON-Langmuir-Blodgett（LB）槽（MicroTroughX）中形成。使用微型注射器在超純水表面（18.2 MΩcm Millipore Simplity，Billerica，MA）上噴灑足夠體積的溶液。溶劑蒸發后，單層以10 mm/min的勢壘速度壓縮，并記錄表面壓力。在下文中，等溫線表示為槽面積的函數，而不是每個單體的面積。通過布魯斯特角顯微鏡原位驗證氣道-水界面的單層均勻性；補充數據（第2節）[31]中給出了有關該技術的更多詳細信息。對于LS轉移，單層保持在15 mN/m的表面壓力下，并使用KIBRON的步進電機以2 mm/min的速度向單層水平移動PDMS基板。一旦基底/單層接觸建立，PDMS基底升高，直到轉移完成。

2.3.原子力顯微鏡（AFM）

 使用Rosset等人[32]報告的方法制備100μm厚的PDMS膜，并將其用作單層電極LS轉移的基底（補充數據，第3.1節）。AFM圖像采用Brüker公司的尺寸圖標顯微鏡的峰值力敲擊模式進行。使用彈簧常數為0.4 Nm的ScanAsyst空氣懸臂梁（Brüker）在空氣中進行AFM成像?1.在0.5 Hz掃描頻率下，以高度模式和256×256分辨率獲得10μm×10μm圖像。使用NanoScope軟件版本1.40（Brüker）進行數據處理。

2.4.表面電阻測量

 將轉移到100μm厚PDMS基底上的單分子膜放置在兩個矩形銅電極上，圍繞一個1cm×1cm正方形作為活性區。通過在銅電極之間施加10V的測量電流確定電阻。使用Gamry Instruments恒電位儀（參考600）進行這些測量。

2.4.1.隨時間變化的表面電阻穩定性

 研究了PT摻雜對表面電阻穩定性的影響。將轉移的PT單分子膜浸入乙腈中的0.15 M FeCl3中5分鐘，然后用乙腈沖洗[29]。對于每種類型的單層，測量六個單獨的樣品，以獲得平均值和標準偏差。

2.4.2.作為應變函數的表面電阻

 在不同的拉伸條件下，測量了轉移到100μm厚PDMS懸浮基底上的單分子膜的表面電阻。在每種情況下使用兩個樣品，拉伸過程中采用1%拉長/s的速度。還研究了樣品循環對表面電阻的影響。為此，每個樣品使用10個拉伸釋放周期（1%/s），每個周期之間延遲30秒。

2.5.單分子膜楊氏模量的測量

 單層電極的楊氏模量通過使用單軸拉伸試驗裝置的拉伸試驗進行測量。通過測量極軟的10μm厚PDMS基底（楊氏模量為40 kPa）上單層的硬化沖擊，可以計算單層的楊氏模量（關于PDMS制備的更多詳細信息，見補充數據，第3.2節）。使用直線電機（Saia Burgess的UAL）以0.67%/s的應變速率對PDMS膜進行單軸循環拉伸（20%應變）。拉伸方向平行于PDMS矩形的2 mm邊緣，因此拉伸的PDMS膜處于純剪應力狀態。在測量過程中，使用力傳感器（Futek LSB200，容量100 mN）和步進電機編碼器同時測量力和樣品伸長率，從而能夠表示應力-應變關系。在整個實驗過程中，編寫了LabVIEW代碼來控制電機和力傳感器。

 測量裸PDMS膜的楊氏模量后，將單層電極轉移到這些PDMS膜上。使用與裸PDMS膜相同的參數測定PDMS+電極雙層的楊氏模量。PDMS+電極雙層由兩個長度和寬度相等的粘附層形成，因此使用[33]計算電極楊氏模量：

其中Y是楊氏模量，t是厚度。

2.6.DEAs制造

 制備了2.0μm厚的PDMS膜（Sylgard 186，道康寧）作為DEA的DE膜（PDMS膜制造的詳細信息見補充數據，第3.3節）。為了處理和預拉伸亞微米懸浮PDMS膜，開發了一種可拉伸支架，該支架由丙烯酸粘合劑（3M，VHB 4905）制成，上面覆蓋有硅轉移粘合劑（粘合劑研究，ARclear 8932）。使用可拉伸支架，從PET基材上釋放2.0μm厚的懸浮PDMS膜，并以1.2的線性比等雙軸預拉伸至1.4μm厚（圖2a）。使用硅酮轉移粘合劑將預拉伸的PDMS固定在聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）支架（圖2b）上。將掩模（由硅粘合劑的背膜ARclear 8932制成）放置在懸浮的PDM上（圖2c）。掩膜用于通過LS轉移形成單層圖案，并保持懸浮PDMS膜平坦（圖2d）。在單層電極的LS轉移后，在掩模和PDMS層之間沉積一滴乙醇以幫助剝離掩模。獲得了一側帶有圖案化單層電極的預拉伸PDMS薄膜（圖2e）。將帶有一個轉移電極的PDMS膜涂敷在較小的支架上，PDMS裸露表面朝上（圖2f）。在這個較小的支架上，第一個圖案化電極與銅連接接觸（圖2g），第二個電極在另一側轉移（圖2c-e）。使用硅酮轉移粘合劑將另一個較小的保持環粘合到DEA，以提供第二電極的電接觸（圖2h）。使用少量導電銀環氧樹脂確保單層電極和銅帶之間的良好電氣連接（參見補充數據，第4節，圖S3）。DEA的活性區（直徑3mm的循環）位于預拉伸的1.4μm厚PDMS膜的中心，兩個電極重疊。

 圖2。采用LS技術制備1.4μm厚DEA的工藝。（a）懸浮式PDM（Sylgard 186）等雙軸預拉伸（初始厚度：2.0μm，拉伸后：1.4μm）。（b）懸浮拉伸1.4μm厚的PDMS膜，固定在PMMA支架上。（c）在懸浮膜上放置一個面罩。（d）在空氣-水界面形成的單層電極在帶有掩膜的懸浮PDMS膜上的LS轉移。（e）PDMS上的圖案化單層電極。（f）將覆蓋有圖案化單層電極的PDMS膜轉移到較小的PMMA支架上。（g）圖案化單層電極位于PDMS的下側，電極與銅帶連接，PDMS的上側不帶電極。（h）采用LS電極技術制造DEA。

 在制造的DEA的兩個電極之間施加高達130V的電壓。測量中心活性區的直徑線性應變，作為施加電壓的函數。還測量了線性應變作為頻率的函數，以表征DEA的速度。